元军知襄阳城坚池深，非强攻可下，决定取长期围困之策，“俟其自毙”。从至元五年起，在阿术要求下，世祖不断增兵襄阳，尤其是增添长于攻山寨、水栅的汉军。为适应水战，阿术奏请造舰数千艘，练水军数万人。这不但加强了元军对汉江的控制，而且为后来南下渡长江灭宋创造了有利条件。与此同时，阿术指挥元军环绕襄阳修筑长围，陆续建造了白河口、鹿门、新城、楚山、百丈、漫河滩等城堡。甚至“筑台汉水中，与夹江堡相应”，有效地切断了宋军的水陆援道，完成了对襄阳的战略包围。其后几年，元军主要采取了围点打援的战略战术，屡挫来援的宋军。其中较大的战斗有至元六年的新堡、虎尾洲之战，七年的万山堡、灌子滩之战，八年的鹿门、百丈山、湍滩之战和九年的柜门关之战。这些战斗，阿术大都亲自指挥，重创了南宋的援军，达到了孤立襄阳，置之于死地的目的。这期间阿术还多次组织元军袭① 《元史》卷一二八《阿术传》。下引文出此传不再注明。

　　① 王恽：《兀良氏先庙碑》，《秋涧集》卷五○。

　　击襄阳外围州郡，掠地至复州、德安、荆山等处，“俘万人而还”①。

　　至元九年，元军攻破与襄阳夹江而峙的樊城外郛，增筑重围逼之。但樊城仍可通过汉水中的浮桥与对岸的襄阳互通声气，彼此支援。阿术听取了部属的意见，派兵破坏了宋军植入江中保护浮桥的本栅、铁索，火烧浮梁，一举断绝了襄、樊之间的联系，为最后攻克两城铺平了道路。是年十二月樊城陷落，未几襄阳守将吕文焕举城出降。

　　十年，世祖任命阿术与史天泽等行荆湖等路枢密院事于襄阳。次年正月，阿术入觐，与阿里海牙共同奏请趁势灭宋，议久不决。阿术以自身的经历更进一步证实道：“臣久在行间，备见宋兵弱于往昔，失今不取，时不再来。”终于使世祖下灭宋决心，毅然增兵十万，并晋升阿术为平章政事，与丞相伯颜、参政阿里海牙等行中书省于荆湖，组成征宋的指挥中心。

　　九月，元军水陆两路浮汉而下，首先抵达设防坚固的郢州。阿术从一俘民口中得知前有间道可绕过郢州，便“与丞相伯颜议，决意前进，遂拖舟达（汉）江，舍郢而去”②。

　　十月，阿术带数十从骑作为殿后。行至大泽中，突遇郢州的宋骑兵千人追袭而来，阿术挺身迎战，一举歼敌数百，击退了宋军的追赶。

　　十二月，元军行抵大江北岸。是时，宋军在江中和两岸防守严密，渡口及要害之处均在掌握之中。元军虽用阿术军将马福的建策，将战船迂回沦河中入江，但连攻三日仍未能克服战略要点阳逻堡。阿术建议伯颜暂停攻城，而由他引“军船之半，循岸西上，对青山矶止泊，自隙捣虚，可以得志”。伯颜正好也有此意，欣然同意他的建策。次日雪夜，阿术率四翼精兵驾舟飞渡长江，与巡江的宋军水师“血战中流”；登上靠近南岸的沙洲时，又遇到宋军顽强抵抗。阿术与手下数十人“攀岸步斗，（敌阵）开而复合者数四”，终于占领了一块滩头阵地，为大队人马渡江开辟了道路。

　　渡江后，元军策划下一步进军方向。有人主张顺流东下，直取下游的蕲、黄二州，阿术却认为，“若赴下流，退无所据。上取鄂、汉，虽迟旬日，师有所依，可以万全”。事实确如他所料，天险失去之后，汉阳、鄂州的南宋守将已闻风丧胆。元军西指，兵临城下，两城便拱手投降。这就保证了元军渡江后得以站稳脚跟，尔后相机向下游扩大战果。而蕲、黄、江、池、安庆等州府也都慑服于元军的威势，先后降附。

　　十二年正月，元军前锋直逼芜湖。宋丞相贾似道拥重兵前来拒战。交战前先遣使至元军营中请和。适伯颜也接到诏令要他们驻守待命，因而问计于阿术。阿术深感于以往元军得而复失，劳师无功的教训，力主拒和进兵。他提醒伯颜：“若释似道而不击，恐已降州郡今夏难守。”并慨然表示，“今日惟当进兵，事若有失，罪归于我。”

　　二月，宋元双方数十万水陆大军决战于丁家洲。激战之中，阿术身先士卒、勇冠三军。“诸战舰居后者，阿术促骑召之”。他索性“挺身登舟，手舵冲敌船，舢舻相荡，乍分乍合”。在此同时，他挥舞小旗指挥元军水师将校，“并舟深入”，“突入敌阵”，大败宋军。

　　丁家洲大战使南宋元气大伤，但在江北两淮地区宋军尚有一定的实力。

　　① 参见《元史》卷六、七《世祖纪》三、四；卷一二八《阿术、阿里海牙传》；一二九《唆都，帖木耳不花传》；卷一五九《赵璧传》；卷一六一《刘整传》。

　　② 王恽：《兀良氏先庙碑》，《秋涧集》卷五○。

　　尤其是驻扬州的淮东制置使李庭芝所部更是宋廷赖以支撑危局的主要力量。同年四月，阿术奉命分兵北上围攻扬州。以掩护东进元军主力的侧翼，阻止两淮宋军增援临安。

　　当月，阿术军至真州（今仪真），在珠金砂（老鹳口）歼敌两千，派兵树栅留守原地，以确保元军粮道。进而，又占扬州西南四十五里江边的瓜洲，督造楼橹战具以防备宋军水师来袭。他的第三步棋是在扬州之南十五里的交通要冲扬子桥筑木垒据守，既“断淮东粮道，且为瓜洲藩蔽。”六月，宋军两万人来争夺扬子桥，为阿术所却，损失甚重①。

　　七月，宋将张世杰、孙虎臣出动大批战船进据焦山，直接威胁元军占领的镇江、瓜洲。宋舟师“舳舻连接，旌旗蔽江”，每十船为一舫，联以铁锁，以示必死战。阿术见宋军势盛，决定与镇江行院的阿塔海等联兵合作，火攻宋军，共同破敌。交战前，阿术与阿塔海登上长江南岸的石公山，首先命水军万户刘琛率一军循江南岸，绕出敌后，尔后以刘国杰、忽刺出、董文炳分左中右三路齐头并进冲击敌阵，并以张弘范作为后续部队随后跟进。战斗开始，元军选强健善射者千人，乘风以火箭分两翼夹射敌船的篷帆、樯桅。刹时，“烟焰涨天”。宋军水师因舟船锁在一起，欲战不得，欲走不能，完全陷入被动，元军乘胜追至团山，获敌船数百艘，而“宋人自是不复能军矣”。阿术的战绩有效地策应配合了主力的正面攻势，史称“伯颜所以兵不血刃而平宋者，阿术控制之力为多”。