李德裕辅政不久，就逐渐开始了禁佛。从会昌元年，因李德裕等人的奏请，先后沙汰了部分僧尼，拆毁了天下小寺山房、兰若等，对僧尼的一些活动也进行种种限制。会昌二年，曾下令发遣“保外无名僧”，不许置“童子沙弥”，并令原是“杂工巧”和不修戒行的僧尼还俗；同时，还下令不许僧尼无限止地占有奴婢，规定僧限留奴一人，尼留婢二人。会昌三年，废除了摩尼寺，杀摩尼师，财产没入官府。会昌四年，下令各寺院禁供奉佛牙，并拆毁天下山房、兰若、普通佛堂和村邑斋堂，凡所拆毁寺院的僧尼一律勒令还俗，送归原籍等等。

　　大张旗鼓地禁断佛教则是在会昌五年。

　　三月，敕令不许天下寺院私置庄田，并下令调查天下寺院奴婢和财产的占有情况。从四月起，下令凡五十岁以下的僧尼不论有无官照，都勒令还俗，并遣送原籍。

　　七月，下令并省天下佛寺，大力沙汰僧尼。在全国范围内展开了大刀阔斧的毁佛运动。以李德裕为首的中书门下奏请：“据令式，诸上州国忌日官吏行香于寺，其上州望各留寺一所，有列圣尊容，便令移于寺内；其下州并废。其上都（长安）、东都（洛阳）两街请留十寺，寺僧十人。”武宗敕令：“上州合留寺，工作精妙者留之；如破落，亦宜废毁。其合行香日，官吏宜于道观。其上都、下都每街留寺两所，寺留僧三十人。上都左街留慈恩、荐福，右街留西明、庄严。”李德裕又奏请将所废佛寺铜佛像、钟磬交付盐铁使铸钱，铁佛像则交付本州用以制造农具，另将金、银、玉石佛像销毁后交付度支。另外还下令，衣冠士庶之家所有金、银、铜、铁佛像，自敕令颁布② 《李文饶文集》卷五。

　　① 《李文饶文集·别集》卷五。

　　之日起，限一月之内交付官府，如违抗不交，将依禁铜法处分。①武宗一一准奏。毁佛的诏令下达之后，李德裕奉制力行，并派出御史乘驿去各地督促检查。

　　在会昌禁佛中，李德裕的态度坚定而严厉。有的官员认为毁佛太过火，指责非难。主客郎中韦博“言令太暴，宜近中”②，李德裕把他出为灵州道节度副使，打击了反对派，从而保证了禁佛运动的顺利进行。

　　有些僧徒四处躲避，拒绝还俗。当李德裕得知五台山僧人多逃奔幽州时，马上召来幽州进奏官说：“汝趋白本使，五台僧为将必不如幽州将，为卒必不如幽州卒，何为虚取容纳之名，染于人口！独不见近日刘从谏招聚无算闲人，竟有何益！”于是张仲武乃封二刀交付居庸关守将说：“有游僧入境则斩之。”③使拒绝还俗的僧人无所躲藏。

　　八月，武宗颁发诏书，陈述了佛教的弊病，并高度评价了李德裕及中书门下的奏议，诏书说：“中外诸臣，协予至意，条疏至当，宜从所请。诚惩千古之蠹源，成百王之法典，济物利众，予不让焉。”①会昌禁佛取得了很大的成绩。李德裕在《贺废毁诸寺德音》中说：“臣某等奉今日制，拆寺、兰若共四万六千六百余所，还俗僧尼并奴婢为两税户共约四十一万人，得良田数千（十）万顷。其僧隶主客，大秦穆祆二千余人，并令还俗。”②会昌禁佛是继北魏太武帝、北周武帝之后对佛教的又一次沉重打击。后来长芦颐师写诗哀叹：“天生三武祸吾宗，释子还家塔寺空。”③它沉重地打击了日益盛行的寺院经济，解放了劳动力，也符合人民的愿望。当毁佛的诏令一下，天下闻风而动，派出的“御史乘驿未出关，天下寺及屋基耕而刓之”④。杜牧很赞赏李德裕毁佛的举动。

　　功成北阙，骨葬南溟为了储备物资，加强边防，会昌五年（845）九月，经李德裕建议而设置了“备边库”，要户部每年从赋税中储入钱帛十二万缗匹，度支从盐铁税中储入钱帛十二万缗匹，第二年减少三分之一；凡是各道进奉的助军财货也一概储入，并以度支郎中主管此事。

　　武宗曾与李德裕论及朋党一事，李德裕列举了太宗与房玄龄、杜如晦合计国家大事，是“同心图国，不为党也”等事指出：“今所谓党者，诬善蔽忠，附下罔上，车马驰驱，以趋权势，昼夜合谋，美官要选，悉引其党为之，否则抑压以退。”李德裕性情孤峭，不肯与势门相来往，一向厌恶朋党，在他执政期间，“绝于附会，门无宾客”①。

　　① 《旧唐书》卷一八上《武宗纪》。

　　② 《新唐书》卷一七七《韦博传》。

　　③ 《资治通鉴》卷二四八，武宗会昌五年。

　　① 《唐会要》卷四七。

　　② 《李文饶文集》卷二○。其中“千”当为“十”字之误。

　　③ 《困学纪闻》卷二○。

　　④ 杜牧：《樊川文集》卷十。

　　① 《北梦琐言》卷三，又见《玉泉子》。

　　李德裕在执政期间，中书省的职能作用发挥较好，因而宦官的势力被削弱了。早在会昌二年四月，大宦官头子仇士良见武宗日益亲重李德裕，害怕宦官失去权势，便散布流言蜚语，称宰相与度支商定，要削减禁军衣粮和马草料等费用，欲以此激怒禁军闹事。李德裕闻讯后立即向武宗面奏此事。武宗很愤慨，马上召左、右神策军说明并无此事。仇士良的阴谋被揭穿以后，只好惶恐地向武宗谢罪。不久仇士良谢病去职。在他死的第二年，便被追夺官爵、籍没财产。王夫之评论说：“李德裕之相也，首请政事皆出中书，中竖之不得专权者，仅见于会昌，德裕之翼赞密勿，曲施衔勒者不为无力。”②宦官们对此大为不满，在武宗面前一再诋毁李德裕，诬蔑他专权。牛党之中的白敏中之徒也乘机唆使韦弘质上疏，说中书权重，三司钱谷不应由相府兼领。宰相论奏说，大臣是国家的股肱，钱谷是国家的根本，应由宰相兼领，并说韦弘质上疏，与朋党有关。韦弘质遂被贬官。③会昌六年（846 年）三月，唐武宗病故，由李德裕摄冢宰。宦官拥立皇太叔光王李忱，是为宣宗。宣宗也以李德裕勋业素高，权重而专。在即位之日，李德裕在太极殿奉册。事后，宣宗对左右说：“适近我者非太尉邪？每顾我，使我毛发洒淅。”④四月，在宣宗听政的第二天，李德裕被贬出朝，以门下侍郎、同平章事，充荆南节度使。李德裕执政多年，位重功高，众官见他被罢斥如此之快，莫不惊骇。五月，翰林学士白敏中为宰相，他做了宰相之后，牛僧孺、李宗闵等五人同日升迁。九月，李德裕又被解除平章事，贬做东都留守。接着白敏中党徒李威又检举李德裕辅政时的过失，不久，又贬李德裕为太子少保，分司东都。